改性颗粒活性炭吸附烟气中CO2的研究

导读:使其活性炭对CO2吸附能力大大增加,随着氨水改性试剂量的增加,使得活性炭的中孔和大孔相对增加,负载在活性炭的氨基增多,使得无法对CO2进行吸附,而活性炭是以吸附为主,所以改性试剂量在100ml左右比较合适,3.2.2.2改性温度对吸附性能的影响,改性试剂量100ml,改性时间2h,改性温度分别为60℃、70℃、80℃,图3.16氨水的改性温度对活性炭吸附量的影响图3.17硝酸铵的改性温度对活性

改性颗粒活性炭吸附烟气中CO2的研究

使其活性炭对CO2吸附能力大大增加;同时也嫁接了一定量的氨基在其表面。随着氨水改性试剂量的增加,使得活性炭的中孔和大孔相对增加,微孔相对减少,负载在活性炭的氨基增多;从而阻止了CO2与其表面接触,使得无法对CO2进行吸附;而活性炭是以吸附为主,氨基与CO2反应为辅。所以改性试剂量在100ml左右比较合适。

3.2.2.2 改性温度对吸附性能的影响

改性试剂量100ml,改性时间2h,干燥时间6h,改性温度分别为60℃、70℃、80℃。

吸收容量 (mmol/g)

吸收容量 (mmol/g)

时间 (min)时间 (min)

图3.16 氨水的改性温度对活性炭吸附量的影响 图3.17 硝酸铵的改性温度对活性炭吸附量的影响 Fig 3.16 Effect of modification temperature of NH3 on Fig 3.17 Effect of modification temperature of NH4NO3 the adsorption amount of modified activated carbon on the adsorption amount of modified activated carbon

由图3.16可知,NH3-AC型吸附剂的吸附性能在不同改性温度下,吸附量随时间的变化趋势。NH3-AC-70的吸附曲线在最上面,NH3-AC-60和NH3-AC-80的吸附曲线的变化趋势基本相同,且NH3-AC-60比NH3-AC-80的吸附效果好。NH3-AC-60、NH3-AC-70和NH3-AC-80的最大吸附量分别为3.20mmol/g、6.13mmol/g和3.05mmol/g。其吸附量是改性前的3.24~6.52倍。由图3.17可知,随着改性温度的升高,其吸附量随时间的变化也是随之增加。NH4NO3-AC-60、NH4NO3-AC-70和NH4NO3-AC-80吸附量随时间变化趋势基本相同;其最大吸附量分别为3.56mmol/g、4.17mmol/g和2.72mmol/g。这主要是由于氨水对活性炭的活化作用,使得活性炭的表面积大大增加;同时,使得碱性基团更多地负载在活性炭表面。然而,当改性温度为60℃时,其碱性基团的活化能比较小,使其只负载在活性炭表面,难以进入活性炭孔道中;当改性温度为80℃时,其碱性基团的动能很大,使其需要更大的与表面的结合能,导致活性炭表面负载碱性基团较少;当改性温度70℃时,碱性基团的活化能适中,且需要的结合能适中,从而有效

地使得碱性基团负载在其表面和孔道中。所以改性温度在70℃左右更加合适。 3.2.2.3 改性时间对吸附性能的影响

改性试剂量100ml,改性温度70℃,干燥时间6h,改性时间分别为2h、4h、6h。

吸收容量 (mmol/g)

吸收容量 (mmol/g)

时间 (min)时间 (min)

图3.18 氨水的改性时间对活性炭吸附量的影响 图3.19 硝酸铵的改性时间对活性炭吸附量的影响 Fig.3.18 Effect of modification time of NH3 on the Fig 3.19 Effect of modification time of NH4NO3 on the adsorption amount of modified activated carbon adsorption amount of modified activated carbon

由图3.18可知,氨水改性时间对活性炭的吸附量随时间的影响;随着改性时间的增加,其吸附量是随之减小。NH3-AC-2曲线在最上面,并且比NH3-AC-4和NH3-AC-6高出很多,其中NH3-AC-6达到最大吸附量的时间最早,仅只有33分钟。NH3-AC-2、NH3-AC-4和NH3-AC-6的最大吸附量分别为6.13mmol/g、3.39mmol/g和3.22mmol/g;其吸附量是改性前的3.43~6.52倍。这一现象的主要原因是氨水对活性炭的改性,使其比表面积大大增加,并且在其表面负载了大量的氨基,从而大大增加了活性炭对CO2的吸附性能。然而,随着改性时间的增加,一部分氨水挥发到空气中,从而导致改性溶液中氨水浓度降低,使得部分负载在活性炭表面的碱性基团解析出来,使得其对CO2的吸附能力减弱。所以氨水改性时间在2h左右比较合适。

由图3.19可知,随着硝酸铵改性时间的增加,其吸附量是随之减小。NH4NO3-AC-2和NH4NO3-AC-4的变化趋势基本相同;而NH4NO3-AC-6在28min时,其吸附量就基本达到饱和状态。NH4NO3-AC-2、NH4NO3-AC-4和NH4NO3-AC-6的最大吸附量分别为3.41mmol/g、3.07mmol/g和2.24mmol/g;其吸附量是改性前的2.38~3.63倍。这主要是因为硝酸铵对活性炭的氧化作用,使得活性炭的比表面积大大增加,从而活性炭的对CO2的吸附量显著改善。然而,随着改性时间的增加,氨基负载量增加,却将活性炭部分吸附孔道阻塞,使得吸附量有所减少。

所以硝酸铵改性时间在2h左右更加合适。 3.2.2.4干燥时间对吸附性能的影响

改性试剂量100ml,改性温度70℃,改性时间2h,干燥时间分别为6h、8h、10h。

吸收容量

(mmol/g)

吸附量(mmol/g)

时间 (min)时间 (min)

图3.20 氨水的干燥时间对活性炭吸附量的影响 图3.21 硝酸铵的干燥时间对活性炭吸附量的影响 Fig.3.20 Effect of drying time of NH3 on the Fig 3.21 Effect of drying time of NH4NO3 on the adsorption amount of modified activated carbon adsorption amount of modified activated carbon

图3.20给出了氨水的干燥时间对活性炭吸附量随时间变化的影响。随着氨水干燥时间的增加,其对减小CO2吸附量的影响越来越大;并且达到最大吸附量的时间也越来越短。NH3-AC-6、NH3-AC-8和NH3-AC-10的最大吸附量分别为6.13mmol/g、3.97mmol/g和1.97mmol/g,其吸附量是改性前的2.10~6.52倍。这一现象的主要原因是氨水具有挥发性,在活性炭上附着一定量的氨水,在干燥温度110℃时,迅速挥发,干燥时间越久,挥发的就越多,甚至将带走部分已经负载在活性炭表面的。所以在干燥时间为6h左右比较适合。

图3.21给出了硝酸铵的干燥时间对活性炭吸附量的影响。随着干燥时间的增加,其吸附量也随之减小。NH4NO3-AC-6、NH4NO3-AC-8和NH4NO3-AC-10的最大吸附量分别为3.97mmol/g 、3.72mmol/g和2.41mmol/g,其吸附量是改性前的2.56~4.22倍。这一现象的主要原因是硝酸铵对活性炭的氧化作用,使得活性炭比表面积大大增加,而却在其表面负载了大量的氨基,使得其吸附量有显著的增加。而硝酸铵在110℃时,其可以分解成NH3和HNO3;随着时间的增加,其分解量越大,使得其对CO2的吸附能力有所下降。所以在干燥时间为6h左右比较适合。

3.2.3 氨基试剂改性活性炭正交试验

3.2.3.1 氨水正交试验

将表3.1中将所有的因素及水平所对应的编号填入正交试验表,依次进行试验,所得结果如下表所示。

表3.8正交试验分析 Table 3.8 Orthogonal Test Analysis

1 2 3 4 5 6 7 8 9

100 100 100 130 130 130 160 160 160 10.26 10.96 7.03 3.42 3.65 2.34 1.31

60 70 80 60 70 80 60 70 80 10.07 12.70 5.48 3.36 4.23 1.83 2.41

2 4 6 4 6 2 6 2 4 8.91 9.65 9.69 2.97 3.22 3.23 0.26

6 8 10 10 6 8 8 10 6 13.14 6.59 8.52 3.61 2.20 3.23 1.41

4.71 3.65 1.90 3.65 6.08 1.23 1.71 2.97 2.35

Ⅰ Ⅱ Ⅲ K1 K2 K3 R

备注:根据MEA正交试验计算方法可以计算出以下结果:

㈠极差分析

A 因素对指标影响的主次

由以上分析可知,各列的极差是不同的,这说明各因素水平改变时对试验的影响是不同的,极差越大,说明这个因素的水平改变时对试验指标的影响越大,极差最大的那一列,就是那个因素的水平改变时对试验指标的影响最大,那个因

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